188bet足球化學與(yu)材料科學學院黃偉新教(jiao)授(shou)與(yu)德國馬普學會Fritz-Haber研究(jiu)所Hans-Joachim Freund教授(shou)合(he)作，在H₂與氧(yang)化物相互作(zuo)用體系取得重要進展， 發現了H₂在具有氧(yang)缺陷的二氧(yang)化(hua)鈰(CeO_2-x)表面發生均裂生成H^-，同時氧化CeO_2-x的新活化模式(shi)。研究結果“Oxidation of Reduced Ceria by Incorporation of Hydrogen”以全文形式在(zai)線(xian)發(fa)表在(zai)Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201907117。

H₂與氧化物(MO_x)相互作用廣泛存在于多相催化反應(ying)體系(xi)。已有研究結果(guo)表明了H₂在氧(yang)化物(wu)表面(mian)吸附活化存在異裂生成質(zhi)子(OH)和M-H^-的(de)模式(H₂ + M^2x+ + O^2-? O^2-H⁺ + M^2x+-H^-)和均裂生成質(zhi)子并還(huan)原(yuan)氧(yang)化物的模式(shi)(H₂ + M^2x+ + 2O^2- ? 2O^2-H⁺ + 2M^(2x-1)+)。在(zai)本工(gong)作中，黃偉新教(jiao)授與(yu)Hans-Joachim Freund教授利用多種譜學表(biao)征(zheng)技術(shu)，合作研究了H₂在具有氧缺陷的CeO_2-x粉末和CeO_2-x(111)單晶薄膜表面的吸附。X-射(she)線光電(dian)子能譜(圖A)、電子順磁共振(圖B)和(he)電(dian)子能量(liang)損失譜(圖C)的表(biao)征結果均(jun)觀察(cha)到(dao)常溫H₂的吸(xi)附顯著(zhu)降低CeO_2-x樣品中Ce³⁺的含量。這些(xie)結果表明了常(chang)溫H₂在CeO_2-x表面吸附能夠導致(zhi)CeO_2-x的氧化，從而揭示了H₂在(zai)CeO_2-x氧缺陷位均(jun)裂生成Ce⁴⁺-H^-并氧化氧化物(H₂ + 2M ^(2x-1)+_Vo ? 2M^(2x)+_Vo-H^-)的全新(xin)模(mo)式(圖(tu)D)，并且生成的H^-物種易于(yu)從CeO_2-x表面(mian)擴散至體相。該模式的(de)發現加深了對(dui)氧(yang)化物催化劑(ji)活(huo)化H₂以及氧化(hua)物催化(hua)劑(ji)體系氫物種的(de)基礎理(li)解。

黃(huang)偉新教授(shou)在氧(yang)化(hua)物體系氫物種及(ji)其反應(ying)性(xing)能(neng)研究方向開(kai)展(zhan)了系統研究，建立了“氧(yang)缺陷控制氧(yang)化(hua)物表面(mian)羥基反應(ying)性(xing)能(neng)”概念( Surf. Sci. 600 (2006) 793; J. Phys. Chem. B 109 (2005) 9202; J. Am. Chem. Soc. 131 (2009) 16366; J. Phys. Chem. C 111 (2007) 2198/115 (2011) 6815/115 (2011) 14290/116 (2012) 11921/117 (2013) 5800/120 (2016) 9845/120 (2016) 26968/122 (2018) 22530; PCCP 15 (2013) 12068; Chem. Eur. J. 21 (2015) 4252)，制備了氧化(hua)物表面H^-物種并研究其反應(ying)行為(PCCP 16 (2014) 7051; Chin. Chem. Lett. 29 (2018) 752)，明確了氧化物光催化分(fen)解水制(zhi)氫的活性氫物種(zhong)(J. Phys. Chem. C 116 (2012) 11921/Sci. China Chem. 62 (2019) 199)，受(shou)邀(yao)在“Encyclopedia of Interfacial Chemistry: Surface Science and Electrochemistry”(ISBN: 9780128097397, Ed. Klaus Wandelt, Vol. 3, Elsevier B.V., 2018, pp 666-672)撰(zhuan)寫“Surface Oxygen Vacancy-Controlled Reactivity of Hydroxyl Groups on Transitional Metal Oxide Surfaces”條(tiao)目。此次H₂在氧化物氧缺陷(xian)位均裂生成M-H^-活化模式的發(fa)現將為(wei)該研究方向提供了新的思路。

黃(huang)偉新教授(shou)與Hans-Joachim Freund教(jiao)授為論文共同通訊作者，188bet足球博士研究生李兆瑞、德國馬普學會Fritz-Haber研(yan)究所(suo)博士研(yan)究生Kristin Werner和188bet足球特任副研(yan)(yan)究員(yuan)千(qian)坤為論文共(gong)同第一作者。研(yan)(yan)究得到了(le)科(ke)技部國家(jia)重大188bet金宝搏在线計劃、國家(jia)自然科(ke)學(xue)基(ji)金委員(yuan)會(hui)和教育部長江特聘教授項目(mu)的資助。

文章鏈接(jie)：//onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201907117

（化學與材(cai)料(liao)科學學院、科研部(bu)）