我系李微雪教授(shou)課題組利用人工智能(AI)在(zai)催化基礎研(yan)究(jiu)(jiu)中取得重(zhong)大突破(po)。研(yan)究(jiu)(jiu)人員通過可(ke)解釋AI技術從實(shi)驗數據(ju)中建(jian)立了(le)(le)金(jin)屬-載體相互作用與材料基本性質之間的控(kong)制(zhi)方(fang)程，揭示了(le)(le)決(jue)定MSI的本質因素，提出了(le)(le) “強金(jin)屬-金(jin)屬作用原理性判據(ju)”，解決(jue)了(le)(le)氧化物載體包(bao)覆金(jin)屬催化劑的難題。研(yan)究(jiu)(jiu)成(cheng)果以(yi)“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月22日發表在(zai)《科學》上。

負載型金(jin)屬催(cui)化(hua)(hua)劑是工業及(ji)實(shi)驗(yan)中(zhong)最常用(yong)的(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)劑之一，研究(jiu)人員致力于開(kai)發(fa)高活性、高選擇(ze)性、高穩定(ding)性的(de)(de)的(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)劑。一個重(zhong)大科學問題在于洞察“金(jin)屬-載體相(xiang)互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)”的(de)(de)本(ben)質及(ji)其調控，這一作(zuo)(zuo)用(yong)顯著(zhu)(zhu)(zhu)影(ying)響(xiang)著(zhu)(zhu)(zhu)催(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)穩定(ding)性、電子轉移、組分(fen)、形(xing)貌以及(ji)界面(mian)催(cui)化(hua)(hua)位點等(deng)。早在1978年，科學家們就發(fa)現氧化(hua)(hua)物(wu)載體在高溫還原環(huan)境(jing)下會發(fa)生氧化(hua)(hua)物(wu)包(bao)裹金(jin)屬催(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)現象(xiang)(xiang)，從(cong)而顯著(zhu)(zhu)(zhu)改變其催(cui)化(hua)(hua)活性和(he)穩定(ding)性，這一現象(xiang)(xiang)被歸結為由強金(jin)屬-載體相(xiang)互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)所致。雖(sui)然金(jin)屬-載體相(xiang)互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)對(dui)眾(zhong)多界面(mian)現象(xiang)(xiang)有著(zhu)(zhu)(zhu)重(zhong)大影(ying)響(xiang)，科學家們對(dui)該作(zuo)(zuo)用(yong)的(de)(de)本(ben)質長期以來(lai)一直(zhi)存在重(zhong)大爭議。

2021年(nian)，李微雪課題組建立了金(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)(ti)相互作用(yong)(yong)調控催化劑穩定性的Sabatier原理(li)(li)，提出了通過(guo)構建相互作用(yong)(yong)強弱不同的雙(shuang)功能載(zai)體(ti)(ti)，來解決催化劑在苛刻條(tiao)(tiao)件下的穩定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于該作用(yong)(yong)敏感地依賴于金(jin)屬(shu)和(he)載(zai)體(ti)(ti)的組分(fen)、尺寸、形貌，催化劑制(zhi)備和(he)反應條(tiao)(tiao)件等，揭(jie)示決定金(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)(ti)相互作用(yong)(yong)強弱的本質、發展(zhan)具有(you)預測(ce)能力的一般性理(li)(li)論仍是亟待解決的重大科(ke)學挑戰。

圖1. 通過可解(jie)釋性AI(A)和(he)實(shi)驗(yan)數據(B)建立金屬-載體相互作用(yong)數學模(mo)型,“復原(yuan)”缺(que)失(shi)實(shi)驗(yan)數據(C)，量化(hua)金屬-氧和(he)金屬-金屬相互作用(yong)(D)，解(jie)耦對(dui)MSI貢獻(E)。

在最新研(yan)究中，研(yan)究人員匯(hui)總了多篇文獻中的(de)(de)實驗界面作用(yong)數(shu)據，涵蓋了25種(zhong)金(jin)屬(shu)和27種(zhong)氧化(hua)物(wu)。他(ta)們通過可解(jie)釋性(xing)AI算(suan)法，由材料(liao)性(xing)質作為基本(ben)特(te)征，經過迭代式的(de)(de)數(shu)學操作，構(gou)建了一個由高達(da)300億個表達(da)式所組成的(de)(de)特(te)征空間。利用(yong)壓縮感知算(suan)法，結合領(ling)域知識和理論推導，從中篩選出物(wu)理清晰、數(shu)值準確的(de)(de)描述符，成功建立了金(jin)屬(shu)-載體相互作用(yong)與材料(liao)性(xing)質之間的(de)(de)控制方程(圖1)。

該方(fang)程突破性地包含(han)了“金(jin)(jin)屬(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)相(xiang)互(hu)作用”這(zhe)一(yi)關鍵新變量，同(tong)時還包含(han)了“金(jin)(jin)屬(shu)-氧相(xiang)互(hu)作用”的貢獻(xian)，首次完整揭示了決(jue)定金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)體(ti)相(xiang)互(hu)作用本(ben)質的兩個關鍵因素。通過對675種金(jin)(jin)屬(shu)-氧化物體(ti)系(xi)的分(fen)析發現(xian)，雖然后者決(jue)定了金(jin)(jin)屬(shu)催化劑的組(zu)分(fen)效應(ying)，前者是決(jue)定載(zai)(zai)體(ti)差異的關鍵因素，這(zhe)為理(li)解載(zai)(zai)體(ti)效應(ying)提供(gong)了全新視角。

圖(tu)2. 分(fen)子動力(li)學揭(jie)示(shi)氧化(hua)物包裹金屬(shu)催化(hua)劑(A-D)，金屬(shu)-金屬(shu)相互作用決(jue)定包覆界面結構與動力(li)學(E-F)，強金屬(shu)-金屬(shu)作用包裹原(yuan)理性判據(H)。

基(ji)于(yu)(yu)神經網絡勢函數的(de)(de)分子動(dong)(dong)力學模擬發現，“金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)相互作(zuo)(zuo)用(yong)”還決定了(le)氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)(wu)(wu)包覆金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)催(cui)化(hua)劑(ji)的(de)(de)動(dong)(dong)力學速率，以(yi)及包覆界面(mian)處(chu)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)鍵的(de)(de)占比(圖2)。基(ji)于(yu)(yu)此(ci)，團隊提出了(le)“強金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)作(zuo)(zuo)用(yong)原理(li)性判據”，即當兩種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)間作(zuo)(zuo)用(yong)強于(yu)(yu)氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)(wu)(wu)中金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)組分自身相互作(zuo)(zuo)用(yong)時(shi)，氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)(wu)(wu)載體將會包覆金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)催(cui)化(hua)劑(ji)。該判據有效(xiao)地闡釋(shi)了(le)迄今(jin)為止幾乎所有觀測(ce)到的(de)(de)包覆現象，涵蓋了(le)10?種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)(shu)和(he)16種(zhong)氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)(wu)(wu)。

研究團(tuan)隊所提(ti)出的(de)“金(jin)(jin)屬-載體(ti)相互作(zuo)用(yong)(yong)(yong)”理論具有(you)極高的(de)普適(shi)(shi)性(xing)(xing)。它不僅(jin)適(shi)(shi)用(yong)(yong)(yong)于氧化(hua)(hua)物(wu)負載的(de)金(jin)(jin)屬納(na)米催化(hua)(hua)劑，還適(shi)(shi)用(yong)(yong)(yong)于其(qi)負載的(de)金(jin)(jin)屬單原(yuan)(yuan)子分散(san)催化(hua)(hua)劑，以及金(jin)(jin)屬負載的(de)氧化(hua)(hua)物(wu)薄膜催化(hua)(hua)劑。“強金(jin)(jin)屬-金(jin)(jin)屬作(zuo)用(yong)(yong)(yong)原(yuan)(yuan)理性(xing)(xing)判(pan)據(ju)”，原(yuan)(yuan)則上也(ye)同樣適(shi)(shi)用(yong)(yong)(yong)于其(qi)他金(jin)(jin)屬化(hua)(hua)合物(wu)載體(ti)的(de)包覆行(xing)為(wei)。該(gai)模型經(jing)過變換(huan)，可以推(tui)廣到更一般(ban)的(de)復合材料界面體(ti)系，為(wei)界面設計和調控提(ti)供理論指導(dao)。

研究(jiu)團(tuan)隊的(de)這一科學(xue)(xue)突破，將助(zhu)力于高活性(xing)、高選擇性(xing)、高穩定性(xing)催化劑的(de)優化設(she)計，有望加快(kuai)新催化材料、新催化反應的(de)發(fa)現，助(zhu)推能源、環境和(he)材料的(de)綠色升級(ji)和(he)可(ke)持續發(fa)展。?清華大學(xue)(xue)化學(xue)(xue)系李亞棟院(yuan)士(shi)評價(jia)：“這項成果解決(jue)了(le)多相催化研究(jiu)中的(de)一個重大基礎(chu)科學(xue)(xue)難(nan)題(ti)，對高效(xiao)負載(zai)型催化劑的(de)理性(xing)設(she)計極具指導價(jia)值。”

研(yan)(yan)究團隊(dui)的(de)這一(yi)科(ke)(ke)學(xue)(xue)(xue)突(tu)破(po)還說明可(ke)解(jie)(jie)釋性AI算法，能夠有力地從(cong)實(shi)驗數(shu)據中構建(jian)數(shu)學(xue)(xue)(xue)模型，挖掘隱含的(de)物理規律，建(jian)立具有預測能力的(de)理論，加速科(ke)(ke)學(xue)(xue)(xue)原理發現(xian)的(de)過程，將推(tui)動AI技術(shu)與化學(xue)(xue)(xue)研(yan)(yan)究的(de)深度融合，為實(shi)現(xian)重大科(ke)(ke)學(xue)(xue)(xue)問(wen)題和技術(shu)創新突(tu)破(po)提供(gong)了全新的(de)視角和可(ke)能的(de)解(jie)(jie)決方案。?

李微雪教(jiao)授(shou)為該論文(wen)的通(tong)訊作者，博(bo)士(shi)生(sheng)王泰然、胡建(jian)鈺和上海大學(xue)的歐陽潤海教(jiao)授(shou)為論文(wen)的共同第一作者。該項(xiang)研究(jiu)受(shou)到國(guo)家自然科學(xue)基金委、中(zhong)國(guo)科學(xue)院(yuan)、科技部(bu)等(deng)資助。計(ji)算模擬(ni)工作在(zai)188bet足球超級計(ji)算中(zhong)心完成(cheng)。

論文鏈接：//science.org/doi/10.1126/science.adp6034