我(wo)系李(li)微(wei)雪教(jiao)授課題(ti)組利用人工(gong)智能(AI)在(zai)催化基(ji)礎研究(jiu)(jiu)中(zhong)取得重(zhong)大突破(po)。研究(jiu)(jiu)人員通過可解釋AI技術(shu)從實驗數據(ju)中(zhong)建立了(le)金(jin)屬(shu)-載體(ti)相互作(zuo)用與材料基(ji)本性質之間(jian)的控(kong)制方程，揭示了(le)決定MSI的本質因素，提出了(le) “強金(jin)屬(shu)-金(jin)屬(shu)作(zuo)用原理性判據(ju)”，解決了(le)氧化物載體(ti)包覆金(jin)屬(shu)催化劑的難題(ti)。研究(jiu)(jiu)成果(guo)以(yi)“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題(ti)，于11月22日發表在(zai)《科學》上。

負(fu)載(zai)型金(jin)(jin)屬(shu)催化(hua)(hua)劑(ji)是(shi)工業及(ji)(ji)實驗中最常用(yong)的催化(hua)(hua)劑(ji)之一(yi)，研究人員致力于開發(fa)高活性(xing)(xing)(xing)(xing)、高選擇性(xing)(xing)(xing)(xing)、高穩(wen)定(ding)性(xing)(xing)(xing)(xing)的的催化(hua)(hua)劑(ji)。一(yi)個(ge)重(zhong)大科學問題(ti)在于洞察“金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)”的本(ben)質及(ji)(ji)其調控(kong)，這一(yi)作(zuo)(zuo)用(yong)顯(xian)著(zhu)(zhu)影(ying)響(xiang)著(zhu)(zhu)催化(hua)(hua)劑(ji)的穩(wen)定(ding)性(xing)(xing)(xing)(xing)、電子轉移、組分、形貌(mao)以(yi)及(ji)(ji)界面催化(hua)(hua)位點等。早在1978年(nian)，科學家們(men)(men)就發(fa)現氧化(hua)(hua)物(wu)載(zai)體(ti)在高溫(wen)還(huan)原(yuan)環境下(xia)會發(fa)生氧化(hua)(hua)物(wu)包(bao)裹金(jin)(jin)屬(shu)催化(hua)(hua)劑(ji)的現象，從而(er)顯(xian)著(zhu)(zhu)改變其催化(hua)(hua)活性(xing)(xing)(xing)(xing)和穩(wen)定(ding)性(xing)(xing)(xing)(xing)，這一(yi)現象被歸結為(wei)由強金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)所致。雖然金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)對眾(zhong)多界面現象有著(zhu)(zhu)重(zhong)大影(ying)響(xiang)，科學家們(men)(men)對該(gai)作(zuo)(zuo)用(yong)的本(ben)質長期以(yi)來一(yi)直存在重(zhong)大爭議(yi)。

2021年，李(li)微(wei)雪課題組建立(li)了金(jin)屬-載體相互(hu)作(zuo)用(yong)(yong)調控催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)穩定(ding)性(xing)的(de)(de)(de)Sabatier原理(li)，提出了通過構建相互(hu)作(zuo)用(yong)(yong)強弱不同的(de)(de)(de)雙功能載體，來解決催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)在(zai)苛刻條件下的(de)(de)(de)穩定(ding)性(xing)(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于(yu)該(gai)作(zuo)用(yong)(yong)敏感地依賴于(yu)金(jin)屬和(he)載體的(de)(de)(de)組分、尺寸、形貌，催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)制備和(he)反應條件等，揭示決定(ding)金(jin)屬-載體相互(hu)作(zuo)用(yong)(yong)強弱的(de)(de)(de)本質、發展具有預(yu)測能力的(de)(de)(de)一般性(xing)理(li)論(lun)仍是亟待解決的(de)(de)(de)重大科(ke)學挑(tiao)戰。

圖(tu)1. 通過(guo)可解釋性AI(A)和實驗(yan)數(shu)據(ju)(B)建立金(jin)屬-載體相互(hu)(hu)作用數(shu)學模型,“復原”缺(que)失實驗(yan)數(shu)據(ju)(C)，量化金(jin)屬-氧和金(jin)屬-金(jin)屬相互(hu)(hu)作用(D)，解耦對MSI貢獻(E)。

在(zai)最新研究(jiu)中(zhong)(zhong)，研究(jiu)人(ren)員匯總了(le)(le)多篇文獻中(zhong)(zhong)的(de)實驗界(jie)面(mian)作(zuo)用數據，涵蓋了(le)(le)25種(zhong)金屬和(he)27種(zhong)氧化(hua)物。他們通(tong)過可(ke)解釋性(xing)AI算(suan)法(fa)，由(you)材(cai)料性(xing)質作(zuo)為基(ji)本特征，經(jing)過迭代式的(de)數學(xue)操(cao)作(zuo)，構建了(le)(le)一個由(you)高達300億(yi)個表達式所組成的(de)特征空間。利用壓(ya)縮感知(zhi)算(suan)法(fa)，結合領(ling)域知(zhi)識和(he)理論推導(dao)，從中(zhong)(zhong)篩選出物理清晰、數值準(zhun)確的(de)描述符，成功(gong)建立了(le)(le)金屬-載體相互作(zuo)用與材(cai)料性(xing)質之間的(de)控制方程(圖1)。

該方(fang)程突破(po)性地包含了(le)“金(jin)(jin)(jin)屬(shu)-金(jin)(jin)(jin)屬(shu)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用”這一關鍵新(xin)變(bian)量，同時還包含了(le)“金(jin)(jin)(jin)屬(shu)-氧(yang)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用”的貢獻(xian)，首次完(wan)整揭示了(le)決(jue)定(ding)(ding)金(jin)(jin)(jin)屬(shu)-載體(ti)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用本質的兩個關鍵因素(su)。通過對675種金(jin)(jin)(jin)屬(shu)-氧(yang)化(hua)物體(ti)系(xi)的分析發(fa)現，雖然后(hou)者(zhe)決(jue)定(ding)(ding)了(le)金(jin)(jin)(jin)屬(shu)催化(hua)劑的組分效應，前者(zhe)是決(jue)定(ding)(ding)載體(ti)差(cha)異的關鍵因素(su)，這為理解載體(ti)效應提供了(le)全新(xin)視角。

圖2. 分子動(dong)力(li)學揭示(shi)氧(yang)化物包(bao)裹(guo)金(jin)屬(shu)(shu)催(cui)化劑(ji)(A-D)，金(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)屬(shu)(shu)相互作用決定包(bao)覆界面結構與(yu)動(dong)力(li)學(E-F)，強金(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)屬(shu)(shu)作用包(bao)裹(guo)原理性判據(H)。

基于(yu)神經網絡勢函數(shu)的分(fen)子動(dong)力學模擬發現，“金屬(shu)-金屬(shu)相互作(zuo)(zuo)用”還(huan)決定了氧(yang)化物包覆(fu)金屬(shu)催(cui)化劑的動(dong)力學速率(lv)，以及包覆(fu)界面(mian)處金屬(shu)-金屬(shu)鍵的占比(圖2)。基于(yu)此，團(tuan)隊提出(chu)了“強金屬(shu)-金屬(shu)作(zuo)(zuo)用原(yuan)理(li)性判據(ju)”，即當兩種(zhong)金屬(shu)間作(zuo)(zuo)用強于(yu)氧(yang)化物中金屬(shu)組分(fen)自身相互作(zuo)(zuo)用時，氧(yang)化物載體將會包覆(fu)金屬(shu)催(cui)化劑。該判據(ju)有效地闡(chan)釋了迄(qi)今為止幾乎所有觀測到的包覆(fu)現象，涵蓋了10?種(zhong)金屬(shu)和16種(zhong)氧(yang)化物。

研究團隊(dui)所提(ti)出的(de)(de)(de)“金(jin)屬(shu)(shu)(shu)-載(zai)(zai)(zai)體(ti)相互作用(yong)”理(li)論具(ju)有極高的(de)(de)(de)普(pu)適性。它不僅適用(yong)于(yu)氧(yang)(yang)化(hua)物負(fu)(fu)載(zai)(zai)(zai)的(de)(de)(de)金(jin)屬(shu)(shu)(shu)納米催化(hua)劑(ji)，還適用(yong)于(yu)其負(fu)(fu)載(zai)(zai)(zai)的(de)(de)(de)金(jin)屬(shu)(shu)(shu)單原子分散催化(hua)劑(ji)，以(yi)及金(jin)屬(shu)(shu)(shu)負(fu)(fu)載(zai)(zai)(zai)的(de)(de)(de)氧(yang)(yang)化(hua)物薄膜催化(hua)劑(ji)。“強金(jin)屬(shu)(shu)(shu)-金(jin)屬(shu)(shu)(shu)作用(yong)原理(li)性判(pan)據”，原則上也同樣(yang)適用(yong)于(yu)其他金(jin)屬(shu)(shu)(shu)化(hua)合(he)物載(zai)(zai)(zai)體(ti)的(de)(de)(de)包覆行為。該模型經(jing)過變換，可(ke)以(yi)推(tui)廣到更(geng)一般的(de)(de)(de)復合(he)材(cai)料界面(mian)體(ti)系，為界面(mian)設計和調控提(ti)供理(li)論指導。

研究(jiu)團隊的(de)這一(yi)科學突破，將助力于高(gao)(gao)活(huo)性(xing)、高(gao)(gao)選(xuan)擇性(xing)、高(gao)(gao)穩定(ding)性(xing)催化(hua)劑的(de)優(you)化(hua)設計(ji)，有(you)望加快新催化(hua)材料(liao)、新催化(hua)反應的(de)發現，助推(tui)能(neng)源、環境和材料(liao)的(de)綠色升級和可(ke)持續發展。?清(qing)華大學化(hua)學系李亞棟(dong)院士評價：“這項成果(guo)解決了多相催化(hua)研究(jiu)中(zhong)的(de)一(yi)個重大基(ji)礎(chu)科學難題，對高(gao)(gao)效(xiao)負載(zai)型催化(hua)劑的(de)理(li)性(xing)設計(ji)極(ji)具指導價值(zhi)。”

研究團隊(dui)的(de)這一科學(xue)突破還說(shuo)明可解釋性(xing)AI算法，能(neng)夠有(you)力地從實(shi)驗數據中構(gou)建(jian)數學(xue)模型，挖掘隱含的(de)物理規律，建(jian)立具有(you)預測能(neng)力的(de)理論，加速科學(xue)原(yuan)理發(fa)現的(de)過程，將推動AI技術與化學(xue)研究的(de)深(shen)度融合，為實(shi)現重(zhong)大科學(xue)問(wen)題和技術創新突破提供(gong)了全新的(de)視角和可能(neng)的(de)解決方案。?

李微雪教(jiao)授為該(gai)論(lun)文的通訊作者(zhe)，博士生王泰然(ran)、胡建鈺和上海大學的歐(ou)陽潤海教(jiao)授為論(lun)文的共同第一作者(zhe)。該(gai)項(xiang)研究受到國家自然(ran)科學基金委、中國科學院、科技(ji)部(bu)等資助。計算(suan)模擬(ni)工(gong)作在188bet足球超級計算(suan)中心完成。

論文鏈接：//science.org/doi/10.1126/science.adp6034