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科研進展

2024年10月17日
中國金宝搏入口188在納米級空間分辨紅外成像及催化研究中取得新進展

精準識別催(cui)化材(cai)料(liao)表面納米尺度的(de)活(huo)性位點(dian)結構(gou)及反應過程(cheng)中(zhong)產生的(de)中(zhong)間吸附物種(zhong),對(dui)于理解(jie)催(cui)化反應與材(cai)料(liao)結構(gou)之(zhi)間的(de)本質關聯(lian)性至(zhi)關重要。然而,傳統(tong)光(guang)譜技術僅能獲取催(cui)化材(cai)料(liao)表面的(de)系綜平均信(xin)息,無法實(shi)現(xian)對(dui)真(zhen)實(shi)活(huo)性位點(dian)在納米尺度的(de)高空(kong)間分辨(bian)鑒(jian)別。因此,基于突破光(guang)學衍(yan)射極(ji)限(xian)的(de)原子力顯(xian)微鏡-紅外光(guang)譜聯(lian)用技術,在高空(kong)間分辨(bian)率(lv)下對(dui)材(cai)料(liao)形(xing)貌和表面吸附物種(zhong)進行微區分析(xi),有望為辨(bian)別和追蹤催(cui)化表界面真(zhen)實(shi)活(huo)性位點(dian)提供一種(zhong)新的(de)研究范式。

有鑒(jian)于(yu)此,188bet足球國(guo)家同(tong)步(bu)(bu)輻(fu)射實驗室(shi)、精準智能化學重點實驗室(shi)姚濤教授(shou)團(tuan)隊(dui)在納(na)米級(ji)空(kong)間分辨紅外(wai)成像及催(cui)化研究(jiu)中取得新進展。研究(jiu)團(tuan)隊(dui)通(tong)過多模態紅外(wai)成像和原位同(tong)步(bu)(bu)輻(fu)射X射線吸收(shou)譜(pu)技術(shu),首次從實驗上(shang)直接觀察到活(huo)性物種(zhong)在催(cui)化劑表面的空(kong)間分布,并進一步(bu)(bu)建立了不同(tong)間距下Ir-Co協(xie)同(tong)催(cui)化活(huo)性與其空(kong)間位置(zhi)的固有相關性。相關研究(jiu)成果以“Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction inHeterogeneous Dual-Site Catalysis”為題,發表在國(guo)際(ji)學術(shu)期刊《美(mei)國(guo)化學會(hui)志》(J. Am. Chem. Soc.Doi: 10.1021/jacs.4c10613)。

圖.多模(mo)態納米紅外成像(xiang)和(he)原位同步輻射(she)技(ji)術揭示(shi)催化反(fan)應(ying)機理。

研(yan)究團隊依(yi)托合肥國(guo)家同(tong)(tong)步輻射實驗室自(zi)由電子激光原子力顯微-紅外(wai)(wai)光譜(AFM-IRFEL)實驗站對Ir-Co雙位點(dian)協(xie)(xie)同(tong)(tong)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)甲(jia)酸氧化(hua)(hua)(hua)(hua)反(fan)(fan)應進行(xing)了(le)(le)深入研(yan)究。AFM-IR聯(lian)用AFM和(he)(he)IR光譜技術(shu),同(tong)(tong)時獲(huo)得樣品局域(yu)(yu)結構(gou)和(he)(he)化(hua)(hua)(hua)(hua)學指(zhi)紋信(xin)息(xi),最(zui)佳空間(jian)(jian)分(fen)辨(bian)率優(you)于10 nm。結合共振(zhen)增強技術(shu),進一步提(ti)高(gao)(gao)檢測(ce)靈敏(min)度(du),從而實現(xian)單分(fen)子層樣品的(de)(de)高(gao)(gao)靈敏(min)度(du)探(tan)測(ce)。研(yan)究團隊發現(xian)Ir-Co催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)劑中(zhong)C-O信(xin)號(hao)和(he)(he)O-H信(xin)號(hao)在空間(jian)(jian)上高(gao)(gao)度(du)重疊(die),為協(xie)(xie)同(tong)(tong)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)的(de)(de)實現(xian)提(ti)供(gong)直觀可視(shi)化(hua)(hua)(hua)(hua)證據。此外(wai)(wai),紅外(wai)(wai)光譜中(zhong) C-O 信(xin)號(hao)的(de)(de)峰(feng)位偏移為反(fan)(fan)應物種間(jian)(jian)的(de)(de)協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用提(ti)供(gong)了(le)(le)有(you)力的(de)(de)譜學證據。高(gao)(gao)空間(jian)(jian)分(fen)辨(bian)成(cheng)(cheng)像(xiang)結果揭示了(le)(le)反(fan)(fan)應物種在催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)劑表面(mian)裂縫(feng)處的(de)(de)集中(zhong)分(fen)布,裂縫(feng)區域(yu)(yu)表現(xian)出顯著的(de)(de)活(huo)性。這些(xie)區域(yu)(yu)的(de)(de)獨特結構(gou),如懸掛(gua)鍵(jian)和(he)(he)缺陷(xian)是其高(gao)(gao)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)活(huo)性的(de)(de)主要(yao)來源。材料表面(mian)成(cheng)(cheng)像(xiang)差(cha)異反(fan)(fan)映(ying)了(le)(le)位置相關的(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)反(fan)(fan)應活(huo)性,為化(hua)(hua)(hua)(hua)學反(fan)(fan)應路徑和(he)(he)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)活(huo)性的(de)(de)調控提(ti)供(gong)了(le)(le)重要(yao)的(de)(de)科學指(zhi)導。

論文的(de)通(tong)訊作者(zhe)是姚濤教授、丁韜特(te)任研(yan)究(jiu)員和劉(liu)瀟(xiao)康特(te)任高(gao)級(ji)(ji)工程師(shi),共同(tong)第(di)一作者(zhe)是碩士(shi)研(yan)究(jiu)生蔣帥威、薛佳(jia)偉特(te)任高(gao)級(ji)(ji)工程師(shi)和劉(liu)統博士(shi)。相關研(yan)究(jiu)得(de)到了(le)國家杰出青年基金(jin)、科技部重點研(yan)發計劃等項(xiang)目的(de)資助,也得(de)到了(le)合(he)肥國家同(tong)步(bu)(bu)輻射實驗室(shi)、上海(hai)和北京同(tong)步(bu)(bu)輻射裝置(zhi)測(ce)試機時(shi)的(de)支持。

論文鏈接://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10613

(國家同(tong)步(bu)輻(fu)射實驗(yan)(yan)室、精準智能化(hua)學重點實驗(yan)(yan)室、科研部(bu))

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