中國金宝搏入口188實現基于金剛石量子傳感的并行加速電子順磁共振譜學探測
188bet足球自旋磁共振實驗室石發展、孔飛等人開發了基于金剛石量子傳感的并行加速電子順磁共振(ElectronParamagneticResonance, EPR)譜學方法,實現了自由基光化學反應動態過程的實時監測。這項成果最近以“Parallel Accelerated Electron Paramagnetic Resonance Spectroscopy Using Diamond Sensors”為題(ti),發(fa)表在(zai)《物理評論快報》上。
金(jin)剛(gang)石(shi)氮-空位(NV)色(se)(se)心(xin)(xin)具有(you)(you)納(na)米尺(chi)度(du)的單自(zi)旋(xuan)EPR探測(ce)(ce)能力(li),但單自(zi)旋(xuan)檢(jian)測(ce)(ce)通常耗時較長(chang)而難(nan)以(yi)(yi)(yi)觀測(ce)(ce)EPR譜的動態變化過程。為解決上述問題,研(yan)究團隊在前期所(suo)發展的零場磁共振技術[Nat.Commun.9,1563(2018),Sci.Adv.6,eaaz8244(2020)]和原位磁共振技術[Nat.Commun.14,6278(2023)]的基礎上,開發了對(dui)目(mu)標(biao)(biao)待測(ce)(ce)自(zi)旋(xuan)分子朝(chao)向(xiang)、NV色(se)(se)心(xin)(xin)朝(chao)向(xiang)、操(cao)控(kong)場均勻性(xing)以(yi)(yi)(yi)及目(mu)標(biao)(biao)自(zi)旋(xuan)弛豫時間(即T1時間)均具有(you)(you)高(gao)容忍度(du)的磁共振檢(jian)測(ce)(ce)技術,從而可(ke)以(yi)(yi)(yi)利用(yong)金(jin)剛(gang)石(shi)表面(mian)大量NV色(se)(se)心(xin)(xin)和待測(ce)(ce)自(zi)旋(xuan)實現高(gao)效并(bing)(bing)行(xing)地檢(jian)測(ce)(ce)(如圖1所(suo)示)。該技術方(fang)法中,零場技術用(yong)于(yu)(yu)消除目(mu)標(biao)(biao)自(zi)旋(xuan)的取(qu)向(xiang)依賴性(xing)譜線展寬,原位技術通過幅度(du)調制微波(bo)序列(lie)同步(bu)調控(kong)大規(gui)模(mo)NV系綜的響(xiang)應頻率(lv)(lv),交(jiao)叉弛豫式探測(ce)(ce)技術用(yong)于(yu)(yu)提(ti)升(sheng)并(bing)(bing)行(xing)測(ce)(ce)量靈(ling)敏度(du)。當前用(yong)17微米尺(chi)度(du)范圍(wei)內NV色(se)(se)心(xin)(xin)實現對(dui)納(na)米厚度(du)自(zi)由基信號的檢(jian)測(ce)(ce),可(ke)以(yi)(yi)(yi)達到0.1秒的探測(ce)(ce)時間精度(du),該方(fang)法后續(xu)可(ke)以(yi)(yi)(yi)利用(yong)更大的如毫米尺(chi)度(du)NV系綜體系進(jin)一步(bu)提(ti)升(sheng)探測(ce)(ce)效率(lv)(lv)。

圖(tu)1:并行加速探測方案。(a)金剛石(shi)NV色心探測電子(zi)自旋示(shi)意(yi)圖(tu)。(b)交(jiao)叉弛豫探測原(yuan)理(li)(li)示(shi)意(yi)圖(tu)。(c)基于交(jiao)叉弛豫的EPR譜學(xue)探測原(yuan)理(li)(li)示(shi)意(yi)圖(tu)。
基于上(shang)述方(fang)法,研究(jiu)人員展示(shi)了生物(wu)化(hua)(hua)學(xue)領域(yu)常(chang)用的(de)(de)(de)自(zi)旋標簽氮氧自(zi)由(you)基的(de)(de)(de)零場超(chao)精細譜(pu)。受(shou)益于并行探測方(fang)法的(de)(de)(de)高(gao)效性,譜(pu)線的(de)(de)(de)時間變化(hua)(hua)信(xin)(xin)息能夠被提(ti)取出來,實時觀察到自(zi)由(you)基EPR譜(pu)的(de)(de)(de)動態變化(hua)(hua)過程,包(bao)括(kuo)信(xin)(xin)號峰(feng)面(mian)積(ji)逐漸減小、信(xin)(xin)號峰(feng)寬逐漸變窄(如圖2所示(shi))。對該(gai)現(xian)象的(de)(de)(de)進一步研究(jiu)發現(xian),EPR信(xin)(xin)號衰減速率所照射的(de)(de)(de)光(guang)功率密度基本呈線性依賴(lai)關系,證(zheng)明了這(zhe)一動態變化(hua)(hua)由(you)光(guang)化(hua)(hua)學(xue)反應引(yin)起(qi)。

圖(tu)2:氮氧自由基EPR譜(pu)動態變化。(a)譜(pu)線實時監測(ce)結果。(b)光(guang)淬滅過(guo)程示意(yi)圖(tu)。(c)信(xin)號峰面積的時間依賴曲(qu)線。(d)信(xin)號峰寬(kuan)的時間依賴曲(qu)線
該成果為(wei)在納米尺(chi)度(du)層(ceng)厚(hou)的(de)二(er)維(wei)(wei)界(jie)面上高(gao)速并行探測電(dian)子自(zi)旋(xuan)提(ti)供(gong)了新的(de)譜學技術手(shou)段,有(you)(you)助(zhu)于探測二(er)維(wei)(wei)材料中的(de)低豐度(du)順磁自(zi)旋(xuan),有(you)(you)助(zhu)于為(wei)研(yan)究界(jie)面上有(you)(you)自(zi)由基參與的(de)生物化學反應提(ti)供(gong)實(shi)時譜學信息,指導相關(guan)自(zi)旋(xuan)標(biao)簽(qian)探針的(de)光淬(cui)滅(mie)機制的(de)研(yan)究,有(you)(you)助(zhu)于單分子實(shi)驗自(zi)旋(xuan)標(biao)簽(qian)的(de)前期篩(shai)選與優化。
博(bo)士生黃哲華與趙正澤為論(lun)文共同第一作者(zhe),孔飛研究(jiu)員(yuan)與石(shi)發展(zhan)教授為通訊作者(zhe)。此項研究(jiu)受到國家自然科(ke)(ke)(ke)學基(ji)(ji)金(jin)委、中國科(ke)(ke)(ke)學院、科(ke)(ke)(ke)技部、新基(ji)(ji)石(shi)科(ke)(ke)(ke)學基(ji)(ji)金(jin)會等資助。
論文鏈接://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.134.130801
(物理學院(yuan)、科研部)