【科學網】科學家制備出溶出型高穩定性甲烷干重整催化劑
近(jin)日，188bet足球教授曾杰(jie)團隊(dui)通(tong)過調節金屬-載(zai)體相互作用，成功制(zhi)備出小尺寸、高分散的(de)溶(rong)出型銠納米(mi)顆粒催化劑。該催化劑具有良好(hao)的(de)抗燒(shao)結和抗積(ji)碳性能，在甲烷干重(zhong)整反應中(zhong)表(biao)現出優異的(de)性能。5月22日，相關成果(guo)發表(biao)于《德(de)國應用化學》。
甲(jia)烷(wan)(wan)干重整(zheng)是(shi)一種將溫(wen)室氣體轉化(hua)為高價(jia)值(zhi)合成氣的(de)(de)(de)有(you)效途徑。然而，受強吸熱(re)性(xing)(xing)(xing)質的(de)(de)(de)限制，甲(jia)烷(wan)(wan)干重整(zheng)反應必須(xu)在600至900攝氏度高溫(wen)下(xia)進行。結合還原性(xing)(xing)(xing)的(de)(de)(de)反應氣氛，催化(hua)劑的(de)(de)(de)穩定(ding)性(xing)(xing)(xing)面臨著(zhu)嚴(yan)峻(jun)的(de)(de)(de)考驗。溶(rong)出型催化(hua)劑具有(you)嵌入結構和豐富(fu)的(de)(de)(de)界(jie)面，相較于(yu)傳統負載型催化(hua)劑，展(zhan)現(xian)出更強的(de)(de)(de)熱(re)穩定(ding)性(xing)(xing)(xing)和機械(xie)穩定(ding)性(xing)(xing)(xing)。為了(le)提高金屬陽離子的(de)(de)(de)溶(rong)出程(cheng)度，研究人(ren)員針對(dui)鈣鈦礦材料，開發(fa)了(le)如摻雜(za)、物相應力(li)、陽離子交(jiao)換等多(duo)種策略。然而，對(dui)于(yu)一般氧化(hua)物中納米顆粒(li)溶(rong)出的(de)(de)(de)影響因素，目前(qian)仍缺乏原理性(xing)(xing)(xing)上的(de)(de)(de)認(ren)識(shi)，高溶(rong)出程(cheng)度與結構穩定(ding)性(xing)(xing)(xing)之(zhi)間的(de)(de)(de)平衡點仍有(you)待(dai)發(fa)現(xian)。
此次工(gong)作中，研究者從金(jin)屬-載(zai)體相互作用(yong)的(de)(de)角度探(tan)究了(le)溶出動力學，并且(qie)比較(jiao)了(le)不同稀(xi)土氧(yang)化(hua)物(wu)中溶出的(de)(de)銠納(na)米顆粒結(jie)構差異。一(yi)系列(lie)原位表(biao)征表(biao)明，銠-鈰二(er)元氧(yang)化(hua)物(wu)中弱(ruo)的(de)(de)相互作用(yong)導(dao)致(zhi)了(le)銠物(wu)種的(de)(de)快速溶出和隨后的(de)(de)燒結(jie)，而(er)銠-釤(shan)(shan)二(er)元氧(yang)化(hua)物(wu)中強(qiang)的(de)(de)相互作用(yong)則(ze)導(dao)致(zhi)銠物(wu)種溶出緩慢且(qie)暴露受限。研究者采用(yong)將金(jin)屬銠從銠-鈰-釤(shan)(shan)三元氧(yang)化(hua)物(wu)中溶出的(de)(de)策略，獲得了(le)密(mi)度高且(qie)分散良好的(de)(de)銠納(na)米顆粒，證實了(le)平衡金(jin)屬-載(zai)體相互作用(yong)的(de)(de)必要性。
催化(hua)(hua)研究表明，溶出后(hou)的(de)(de)銠(lao)-鈰-釤三元(yuan)氧化(hua)(hua)物在甲烷干重(zhong)整(zheng)的(de)(de)苛刻反應(ying)條(tiao)件下表現出高(gao)活性和長(chang)期穩定性。研究人員通過對銠(lao)-鈰二元(yuan)氧化(hua)(hua)物、銠(lao)-釤二元(yuan)氧化(hua)(hua)物和負載(zai)(zai)型(xing)銠(lao)納(na)米顆(ke)粒(li)催化(hua)(hua)劑的(de)(de)失活分析發(fa)現，單一金(jin)(jin)屬(shu)與載(zai)(zai)體(ti)之(zhi)間的(de)(de)相互作(zuo)用或(huo)弱金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)體(ti)相互作(zuo)用難以抑制銠(lao)物種的(de)(de)燒(shao)結并可能引(yin)發(fa)積碳的(de)(de)生成(cheng)，從而危及催化(hua)(hua)劑的(de)(de)穩定性。在銠(lao)-鈰-釤三元(yuan)氧化(hua)(hua)物中，平衡(heng)的(de)(de)金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)體(ti)相互作(zuo)用有助于(yu)納(na)米顆(ke)粒(li)的(de)(de)均勻析出和結構的(de)(de)穩定性，為未來(lai)(lai)設計(ji)和創制高(gao)效(xiao)甲烷干重(zhong)整(zheng)催化(hua)(hua)劑提供啟(qi)示(shi)。（來(lai)(lai)源：中國科學報 王敏(min)）
相關論文信息：//doi.org/10.1002/anie.202503997
來源：科學網-論文 2025/5/29
原文鏈接：//paper.sciencenet.cn/htmlpaper/2025/5/2025529143016811133745.shtm
