188bet足球李微雪教授課題組(zu)利用人(ren)工(gong)智能(neng)(AI)在催化基(ji)礎研(yan)(yan)究(jiu)中取得重大突破。研(yan)(yan)究(jiu)人(ren)員通過(guo)可解釋AI技術從實驗數據(ju)中建(jian)立(li)了(le)(le)金屬(shu)-載(zai)體相互(hu)作(zuo)(zuo)用與材料基(ji)本性質之間的(de)控(kong)制(zhi)方程(cheng)，揭示了(le)(le)決定MSI的(de)本質因素，提出了(le)(le) “強金屬(shu)-金屬(shu)作(zuo)(zuo)用原理性判據(ju)”，解決了(le)(le)氧化物載(zai)體包覆金屬(shu)催化劑的(de)難(nan)題。研(yan)(yan)究(jiu)成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月(yue)22日發表(biao)在《科學》上。
負載(zai)型金屬(shu)(shu)催(cui)化(hua)劑是工業(ye)及(ji)(ji)實驗中最常用(yong)的(de)(de)(de)催(cui)化(hua)劑之一，研究人員(yuan)致力于開發(fa)(fa)高(gao)(gao)活性、高(gao)(gao)選擇性、高(gao)(gao)穩(wen)定性的(de)(de)(de)催(cui)化(hua)劑。一個重(zhong)大科(ke)(ke)學(xue)問(wen)題(ti)在于洞(dong)察“金屬(shu)(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)互作(zuo)(zuo)用(yong)”的(de)(de)(de)本質及(ji)(ji)其(qi)調控，這一作(zuo)(zuo)用(yong)顯著(zhu)影響著(zhu)催(cui)化(hua)劑的(de)(de)(de)穩(wen)定性、電(dian)子轉移、組分(fen)、形貌以及(ji)(ji)界面(mian)催(cui)化(hua)位點(dian)等。早(zao)在1978年，科(ke)(ke)學(xue)家們(men)就發(fa)(fa)現(xian)氧化(hua)物(wu)(wu)載(zai)體(ti)在高(gao)(gao)溫還原環境下會(hui)發(fa)(fa)生氧化(hua)物(wu)(wu)包裹金屬(shu)(shu)催(cui)化(hua)劑的(de)(de)(de)現(xian)象(xiang)，從(cong)而(er)顯著(zhu)改變其(qi)催(cui)化(hua)活性和穩(wen)定性，這一現(xian)象(xiang)被歸結為由強金屬(shu)(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)互作(zuo)(zuo)用(yong)所(suo)致。雖然金屬(shu)(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)互作(zuo)(zuo)用(yong)對(dui)眾多界面(mian)現(xian)象(xiang)有著(zhu)重(zhong)大影響，但(dan)科(ke)(ke)學(xue)家們(men)對(dui)該作(zuo)(zuo)用(yong)的(de)(de)(de)本質長期以來一直存在重(zhong)大爭議(yi)。
2021年，李微雪課題組建立了(le)金屬-載(zai)體相(xiang)互作用調控催(cui)(cui)化劑穩定(ding)性的(de)(de)(de)Sabatier原理(li)，提出了(le)通過構(gou)建相(xiang)互作用強弱(ruo)不同的(de)(de)(de)雙功能載(zai)體，來解決催(cui)(cui)化劑在(zai)苛刻條(tiao)件下(xia)的(de)(de)(de)穩定(ding)性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然(ran)而，由于該作用敏感(gan)地依賴于金屬和載(zai)體的(de)(de)(de)組分、尺寸、形貌，催(cui)(cui)化劑制備(bei)和反應條(tiao)件等，揭示決定(ding)金屬-載(zai)體相(xiang)互作用強弱(ruo)的(de)(de)(de)本質、發(fa)展(zhan)具有預測(ce)能力的(de)(de)(de)一般性理(li)論仍(reng)是亟待解決的(de)(de)(de)重(zhong)大科學(xue)挑戰。
圖1. 通過可解釋性AI(A)和(he)實(shi)驗(yan)數(shu)(shu)據(B)建立(li)金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)體(ti)相(xiang)互作(zuo)用(yong)數(shu)(shu)學模(mo)型(xing),“復原”缺(que)失實(shi)驗(yan)數(shu)(shu)據(C)，量化金(jin)(jin)屬(shu)-氧和(he)金(jin)(jin)屬(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)相(xiang)互作(zuo)用(yong)(D)，解耦(ou)對MSI貢獻(xian)(E)。
在最新研究中，研究人員匯總了多(duo)篇文獻中的(de)(de)實驗界面(mian)作(zuo)用數據，涵(han)蓋了25種(zhong)金(jin)屬和27種(zhong)氧化(hua)物。他們通過可解釋性AI算法，由(you)材料性質作(zuo)為(wei)基本特征，經過迭(die)代式的(de)(de)數學操作(zuo)，構(gou)建(jian)了一(yi)個由(you)高達300億個表達式所組成(cheng)的(de)(de)特征空(kong)間。利(li)用壓縮感知(zhi)(zhi)算法，結合(he)領域知(zhi)(zhi)識和理論推導(dao)，從中篩選(xuan)出物理清晰、數值準確的(de)(de)描(miao)述符，成(cheng)功建(jian)立了金(jin)屬-載體相(xiang)互作(zuo)用與(yu)材料性質之間的(de)(de)控制方(fang)程(圖(tu)1)。
該(gai)方程(cheng)突破性地包(bao)含了(le)“金屬(shu)(shu)(shu)-金屬(shu)(shu)(shu)相互(hu)作(zuo)用”這(zhe)一關鍵新(xin)變量，同時還包(bao)含了(le)“金屬(shu)(shu)(shu)-氧相互(hu)作(zuo)用”的(de)貢獻(xian)，首次完整(zheng)揭示了(le)決定金屬(shu)(shu)(shu)-載體(ti)相互(hu)作(zuo)用本質的(de)兩個關鍵因(yin)素(su)。通過對675種金屬(shu)(shu)(shu)-氧化物體(ti)系的(de)分(fen)(fen)析發現，雖然后者決定了(le)金屬(shu)(shu)(shu)催化劑的(de)組分(fen)(fen)效應(ying)，前者是決定載體(ti)差異的(de)關鍵因(yin)素(su)，這(zhe)為理解載體(ti)效應(ying)提(ti)供(gong)了(le)全新(xin)視角。
圖2. 分子動力(li)學揭示(shi)氧化物(wu)包(bao)裹(guo)(guo)金(jin)屬(shu)催化劑(A-D)，金(jin)屬(shu)-金(jin)屬(shu)相(xiang)互作(zuo)用決(jue)定包(bao)覆界面結構(gou)與動力(li)學(E-F)，強(qiang)金(jin)屬(shu)-金(jin)屬(shu)作(zuo)用包(bao)裹(guo)(guo)原理性判據(H)。
基于神經網(wang)絡勢函數的分(fen)子動(dong)力學模(mo)擬發現，“金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)相互作用(yong)”還(huan)決定(ding)了氧(yang)化物包(bao)覆金(jin)(jin)屬(shu)(shu)催(cui)化劑(ji)的動(dong)力學速率，以及包(bao)覆界(jie)面處金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)鍵的占比(圖2)。基于此，團隊提出(chu)了“強金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)作用(yong)原(yuan)理(li)性判據”，即當兩種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)間作用(yong)強于氧(yang)化物中金(jin)(jin)屬(shu)(shu)組分(fen)自(zi)身相互作用(yong)時(shi)，氧(yang)化物載體(ti)將會包(bao)覆金(jin)(jin)屬(shu)(shu)催(cui)化劑(ji)。該判據有(you)(you)效地(di)闡釋了迄今(jin)為止(zhi)幾乎所有(you)(you)觀測到的包(bao)覆現象，涵蓋了10?種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)和16種(zhong)氧(yang)化物。
研(yan)究團隊所提(ti)出的(de)(de)“金(jin)(jin)屬-載體(ti)相(xiang)互作用(yong)(yong)(yong)”理(li)論具有極高的(de)(de)普適(shi)性。它不僅適(shi)用(yong)(yong)(yong)于氧化(hua)物(wu)負(fu)(fu)載的(de)(de)金(jin)(jin)屬納米催化(hua)劑(ji)，還適(shi)用(yong)(yong)(yong)于其負(fu)(fu)載的(de)(de)金(jin)(jin)屬單(dan)原(yuan)子分(fen)散催化(hua)劑(ji)，以及金(jin)(jin)屬負(fu)(fu)載的(de)(de)氧化(hua)物(wu)薄(bo)膜催化(hua)劑(ji)。“強金(jin)(jin)屬-金(jin)(jin)屬作用(yong)(yong)(yong)原(yuan)理(li)性判據(ju)”，原(yuan)則上也同樣適(shi)用(yong)(yong)(yong)于其他金(jin)(jin)屬化(hua)合物(wu)載體(ti)的(de)(de)包覆行為。該模型經過(guo)變換，可(ke)以推廣(guang)到更(geng)一般(ban)的(de)(de)復合材料界(jie)面(mian)體(ti)系(xi)，為界(jie)面(mian)設計(ji)和(he)調(diao)控提(ti)供理(li)論指導。
研(yan)究團隊的這一(yi)科(ke)學突破，將助力于高(gao)活性(xing)、高(gao)選擇性(xing)、高(gao)穩(wen)定(ding)性(xing)催化(hua)(hua)劑的優化(hua)(hua)設計，有望加快新(xin)催化(hua)(hua)材料、新(xin)催化(hua)(hua)反應(ying)的發現，助推能源(yuan)、環境和材料的綠色升(sheng)級和可持續(xu)發展。?清(qing)華大(da)學化(hua)(hua)學系(xi)李亞棟(dong)院(yuan)士評價(jia)：“這項成(cheng)果解決了多相催化(hua)(hua)研(yan)究中(zhong)的一(yi)個重(zhong)大(da)基礎科(ke)學難題(ti)，對(dui)高(gao)效負載型(xing)催化(hua)(hua)劑的理性(xing)設計極具指導價(jia)值。”
研究(jiu)團隊的(de)(de)這一(yi)科學(xue)(xue)突(tu)破還說(shuo)明可解(jie)釋性(xing)AI算法，能(neng)夠有(you)(you)力地從實(shi)驗數(shu)據(ju)中構建(jian)數(shu)學(xue)(xue)模型，挖掘隱含的(de)(de)物理(li)規律，建(jian)立具有(you)(you)預測(ce)能(neng)力的(de)(de)理(li)論，加速(su)科學(xue)(xue)原理(li)發現(xian)的(de)(de)過程，將推動AI技(ji)(ji)術(shu)與化學(xue)(xue)研究(jiu)的(de)(de)深度融合，為(wei)實(shi)現(xian)重大(da)科學(xue)(xue)問(wen)題和(he)技(ji)(ji)術(shu)創新突(tu)破提供了全新的(de)(de)視角(jiao)和(he)可能(neng)的(de)(de)解(jie)決方案(an)。?
李微雪教(jiao)授為該論文(wen)的通訊作(zuo)(zuo)者，博士(shi)生王泰然(ran)、胡建鈺和(he)上(shang)海(hai)大學的歐(ou)陽潤海(hai)教(jiao)授為論文(wen)的共(gong)同第一作(zuo)(zuo)者。該項(xiang)研(yan)究受到國家(jia)自然(ran)科(ke)(ke)學基金委、中(zhong)國科(ke)(ke)學院、科(ke)(ke)技部等資助(zhu)。計(ji)算模擬(ni)工作(zuo)(zuo)在188bet足球超級計(ji)算中(zhong)心完成。
論文鏈接：//science.org/doi/10.1126/science.adp6034
（化學與材料科(ke)學學院、精(jing)準智能化學重(zhong)點實驗室(shi)、合肥微尺度物質科(ke)學國家研究中(zhong)心、科(ke)研部）
