188bet足球李(li)微雪教授課題(ti)組利(li)用(yong)人(ren)工(gong)智能(AI)在催化基礎研(yan)究(jiu)中取得重(zhong)大(da)突破(po)。研(yan)究(jiu)人(ren)員通過可解(jie)釋(shi)AI技術從實驗(yan)數據(ju)中建立了金(jin)屬(shu)-載體相互(hu)作用(yong)與材料基本性質之間的(de)控制(zhi)方(fang)程，揭示了決(jue)定MSI的(de)本質因(yin)素，提出了 “強金(jin)屬(shu)-金(jin)屬(shu)作用(yong)原理性判(pan)據(ju)”，解(jie)決(jue)了氧(yang)化物載體包覆(fu)金(jin)屬(shu)催化劑的(de)難題(ti)。研(yan)究(jiu)成果以(yi)“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題(ti)，于11月(yue)22日發表在《科學》上。

負載(zai)(zai)(zai)型金(jin)(jin)屬(shu)催(cui)(cui)(cui)化劑(ji)是工業及實驗中(zhong)最常用(yong)(yong)的(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化劑(ji)之一(yi)，研究人員致力于開發高(gao)(gao)活性(xing)、高(gao)(gao)選擇性(xing)、高(gao)(gao)穩定性(xing)的(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化劑(ji)。一(yi)個(ge)重(zhong)大(da)科學問(wen)題在(zai)于洞察“金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)(zai)體(ti)相互作(zuo)用(yong)(yong)”的(de)(de)本質(zhi)及其(qi)調控(kong)，這一(yi)作(zuo)用(yong)(yong)顯著(zhu)(zhu)影(ying)響(xiang)(xiang)著(zhu)(zhu)催(cui)(cui)(cui)化劑(ji)的(de)(de)穩定性(xing)、電子轉移、組分、形貌(mao)以及界面催(cui)(cui)(cui)化位點等。早在(zai)1978年，科學家們(men)就發現(xian)氧(yang)化物載(zai)(zai)(zai)體(ti)在(zai)高(gao)(gao)溫還原環境下會發生氧(yang)化物包(bao)裹金(jin)(jin)屬(shu)催(cui)(cui)(cui)化劑(ji)的(de)(de)現(xian)象，從而顯著(zhu)(zhu)改變其(qi)催(cui)(cui)(cui)化活性(xing)和穩定性(xing)，這一(yi)現(xian)象被歸結為由強金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)(zai)體(ti)相互作(zuo)用(yong)(yong)所致。雖然金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)(zai)(zai)體(ti)相互作(zuo)用(yong)(yong)對眾(zhong)多界面現(xian)象有著(zhu)(zhu)重(zhong)大(da)影(ying)響(xiang)(xiang)，科學家們(men)對該作(zuo)用(yong)(yong)的(de)(de)本質(zhi)長期以來一(yi)直存在(zai)重(zhong)大(da)爭(zheng)議。

2021年(nian)，李微雪(xue)課題組(zu)建立了金(jin)屬(shu)-載(zai)體相(xiang)互(hu)作(zuo)用調控催化劑(ji)穩(wen)定性的Sabatier原理，提出了通過(guo)構建相(xiang)互(hu)作(zuo)用強弱(ruo)不同的雙功能載(zai)體，來解決(jue)(jue)催化劑(ji)在苛刻條(tiao)件(jian)下的穩(wen)定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于該作(zuo)用敏(min)感地依賴(lai)于金(jin)屬(shu)和(he)載(zai)體的組(zu)分(fen)、尺寸、形(xing)貌，催化劑(ji)制備和(he)反應條(tiao)件(jian)等，揭示決(jue)(jue)定金(jin)屬(shu)-載(zai)體相(xiang)互(hu)作(zuo)用強弱(ruo)的本(ben)質、發展具有預測能力的一般(ban)性理論仍是(shi)亟待(dai)解決(jue)(jue)的重(zhong)大(da)科(ke)學(xue)挑戰。

圖1. 通過可解釋性AI(A)和(he)實驗數(shu)(shu)據(B)建立金(jin)(jin)屬-載體相互作(zuo)用(yong)數(shu)(shu)學模(mo)型,“復原”缺失實驗數(shu)(shu)據(C)，量化金(jin)(jin)屬-氧和(he)金(jin)(jin)屬-金(jin)(jin)屬相互作(zuo)用(yong)(D)，解耦對MSI貢獻(E)。

在最新研(yan)究中(zhong)(zhong)，研(yan)究人員(yuan)匯總(zong)了(le)多篇文獻中(zhong)(zhong)的實(shi)驗界面作用(yong)(yong)數(shu)據，涵蓋了(le)25種(zhong)金(jin)屬(shu)(shu)和27種(zhong)氧化物。他們通(tong)過(guo)可解釋性AI算法，由(you)材料性質作為基本特征，經過(guo)迭代式的數(shu)學操作，構(gou)建(jian)(jian)了(le)一個由(you)高達300億個表(biao)達式所組成的特征空間。利用(yong)(yong)壓縮感知算法，結合領域知識和理論推(tui)導，從(cong)中(zhong)(zhong)篩選出物理清晰、數(shu)值準確(que)的描述符，成功建(jian)(jian)立了(le)金(jin)屬(shu)(shu)-載體相(xiang)互(hu)作用(yong)(yong)與(yu)材料性質之間的控(kong)制方程(圖1)。

該方程(cheng)突破(po)性(xing)地包(bao)含了(le)“金(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)屬(shu)(shu)相互(hu)作(zuo)用”這一關鍵(jian)(jian)新(xin)變量，同時還包(bao)含了(le)“金(jin)屬(shu)(shu)-氧相互(hu)作(zuo)用”的(de)(de)貢獻，首次完(wan)整揭示了(le)決定(ding)(ding)金(jin)屬(shu)(shu)-載(zai)(zai)體相互(hu)作(zuo)用本質的(de)(de)兩個關鍵(jian)(jian)因(yin)素。通過對(dui)675種金(jin)屬(shu)(shu)-氧化物體系的(de)(de)分析(xi)發現，雖(sui)然后者決定(ding)(ding)了(le)金(jin)屬(shu)(shu)催化劑的(de)(de)組分效(xiao)應(ying)，前者是決定(ding)(ding)載(zai)(zai)體差異的(de)(de)關鍵(jian)(jian)因(yin)素，這為理(li)解(jie)載(zai)(zai)體效(xiao)應(ying)提供了(le)全新(xin)視角。

圖2. 分子(zi)動力(li)學揭示(shi)氧化物包裹金屬(shu)催化劑(A-D)，金屬(shu)-金屬(shu)相互作用(yong)決定包覆界(jie)面結(jie)構與(yu)動力(li)學(E-F)，強金屬(shu)-金屬(shu)作用(yong)包裹原理性(xing)判據(ju)(H)。

基于神經網(wang)絡勢(shi)函數的分(fen)子動力學模擬發現，“金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)相互作(zuo)用(yong)”還(huan)決(jue)定了氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)包(bao)覆(fu)(fu)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)催化(hua)(hua)劑的動力學速率(lv)，以及包(bao)覆(fu)(fu)界面處金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)鍵的占比(圖2)。基于此，團隊提(ti)出(chu)了“強金(jin)(jin)屬(shu)(shu)-金(jin)(jin)屬(shu)(shu)作(zuo)用(yong)原理性判(pan)據(ju)”，即(ji)當兩(liang)種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)間作(zuo)用(yong)強于氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中金(jin)(jin)屬(shu)(shu)組分(fen)自身相互作(zuo)用(yong)時，氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)載(zai)體將會包(bao)覆(fu)(fu)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)催化(hua)(hua)劑。該判(pan)據(ju)有效(xiao)地闡釋了迄今為(wei)止幾乎所有觀測到的包(bao)覆(fu)(fu)現象(xiang)，涵蓋了10?種(zhong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)和(he)16種(zhong)氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)。

研究(jiu)團隊(dui)所提出的“金(jin)屬(shu)(shu)(shu)-載體相互(hu)作用”理論具有(you)極高的普適(shi)性(xing)。它(ta)不僅(jin)適(shi)用于氧化物(wu)負(fu)載的金(jin)屬(shu)(shu)(shu)納米催化劑，還(huan)適(shi)用于其負(fu)載的金(jin)屬(shu)(shu)(shu)單原子(zi)分(fen)散催化劑，以及金(jin)屬(shu)(shu)(shu)負(fu)載的氧化物(wu)薄膜催化劑。“強金(jin)屬(shu)(shu)(shu)-金(jin)屬(shu)(shu)(shu)作用原理性(xing)判據”，原則上也同(tong)樣(yang)適(shi)用于其他金(jin)屬(shu)(shu)(shu)化合物(wu)載體的包(bao)覆行(xing)為。該(gai)模型經過變換，可(ke)以推廣到更一般的復(fu)合材(cai)料界(jie)面(mian)體系(xi)，為界(jie)面(mian)設計(ji)和調控(kong)提供理論指(zhi)導。

研究團隊的這一科(ke)學突破，將助(zhu)力于(yu)高(gao)(gao)活(huo)性、高(gao)(gao)選擇性、高(gao)(gao)穩定(ding)性催(cui)(cui)化(hua)劑的優化(hua)設計(ji)(ji)，有(you)望加快(kuai)新(xin)催(cui)(cui)化(hua)材料(liao)、新(xin)催(cui)(cui)化(hua)反應的發現(xian)，助(zhu)推(tui)能源、環境(jing)和(he)材料(liao)的綠色升(sheng)級(ji)和(he)可持(chi)續發展。?清華大學化(hua)學系(xi)李(li)亞棟院士評價：“這項成(cheng)果解決了(le)多相催(cui)(cui)化(hua)研究中(zhong)的一個重大基礎(chu)科(ke)學難題，對(dui)高(gao)(gao)效(xiao)負(fu)載型催(cui)(cui)化(hua)劑的理性設計(ji)(ji)極(ji)具指導價值。”

研究(jiu)團(tuan)隊(dui)的(de)(de)(de)(de)這(zhe)一科(ke)(ke)(ke)學(xue)突(tu)破還(huan)說明(ming)可解釋(shi)性AI算(suan)法，能夠有力地從實驗數據(ju)中構建(jian)數學(xue)模(mo)型，挖掘隱含的(de)(de)(de)(de)物理規(gui)律，建(jian)立具有預測能力的(de)(de)(de)(de)理論，加速科(ke)(ke)(ke)學(xue)原理發現的(de)(de)(de)(de)過(guo)程(cheng)，將推(tui)動AI技(ji)術(shu)與化學(xue)研究(jiu)的(de)(de)(de)(de)深(shen)度融合，為實現重大(da)科(ke)(ke)(ke)學(xue)問題和(he)技(ji)術(shu)創新突(tu)破提供了全(quan)新的(de)(de)(de)(de)視角和(he)可能的(de)(de)(de)(de)解決方案。?

李微雪教授為(wei)該論文的通(tong)訊作(zuo)者，博士(shi)生王泰然、胡建(jian)鈺和上海大學的歐陽潤海教授為(wei)論文的共同第一作(zuo)者。該項研究受到國家自然科學基(ji)金委、中(zhong)國科學院、科技(ji)部等資助。計(ji)算模(mo)擬工(gong)作(zuo)在188bet足球超級(ji)計(ji)算中(zhong)心(xin)完成。

論文鏈接：//science.org/doi/10.1126/science.adp6034