188bet足球化學(xue)(xue)(xue)(xue)與材料科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)學(xue)(xue)(xue)(xue)院、精準(zhun)智能化學(xue)(xue)(xue)(xue)全國(guo)重點實(shi)驗室、合肥微尺度物質科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)國(guo)家研(yan)究(jiu)中心的理(li)論與計(ji)(ji)算化學(xue)(xue)(xue)(xue)研(yan)究(jiu)團隊在自旋電子學(xue)(xue)(xue)(xue)與能谷電子學(xue)(xue)(xue)(xue)領域取得重要進(jin)展。該團隊通過理(li)論設計(ji)(ji)，首次(ci)在雙(shuang)層金屬有機(ji)框架（MOF）材料(liao)中實現了(le)具有電控(kong)可(ke)調(diao)自旋-能(neng)谷耦合特性的新型(xing)交變磁(ci)體（Altermagnet）,為下一代(dai)納米(mi)尺度(du)自旋(xuan)與能谷器件開發提(ti)供了全新材(cai)料平臺。相關研究結果以(yi)《Bilayer metal-organic framework altermagnets with electrically tunable spin-split valleys》為題(ti)，于2025年4月18日(ri)在線(xian)發表于《美國化學會(hui)志》(Journal of the American Chemical Society)  (DOI: 10.1021/jacs.5c04106).

交變磁體(ti)是近年來發現的(de)一類新型磁性材(cai)料(liao)，其(qi)獨(du)特的(de)自旋-晶體對稱性耦合特性打破了傳統鐵磁與反鐵磁的分類框(kuang)架。然而(er)，現有交變(bian)磁體多集中于(yu)無機(ji)材料(liao)體系，且對自旋、能谷和層間(jian)自由度的協同調控仍面臨挑戰。研究團隊基(ji)于(yu)對稱性分析，從(cong)37種(zhong)可(ke)能的交變磁體自旋(xuan)點群中篩選出7種(zhong)可(ke)實現“自旋(xuan)-能谷-層間耦合”的候選(xuan)對稱性（如4(_)2m等）（圖1），并選(xuan)擇化學可調性的雙層(ceng)MOF作為實現平臺。

圖1 具有自(zi)旋分(fen)裂的(de)(de)七種雙層交變磁自(zi)旋點(dian)群的(de)(de)極射赤面投影

團隊以鉻基MOF（Cr(dcb)²）為起點，通過氰基修飾構建了(le)具有S₄對稱性(xing)的雙層結構Cr(tcb)₂。理論計算(suan)表明，該材料在基態下呈現層內鐵磁、層間反(fan)鐵磁耦(ou)合(he)，價(jia)帶最大處自旋(xuan)分裂能達162.7 meV，遠超部(bu)分無機交變磁體（如Mn₅Si₃的150 meV）。首次揭示(shi)了雙層MOF中自旋分裂能谷的層(ceng)間鎖定(ding)機制：X與X’點的(de)自旋能(neng)谷分(fen)別由上下兩(liang)層貢(gong)獻。施加垂直電場后，兩(liang)能(neng)谷的(de)自旋分(fen)裂呈(cheng)現反向響應——正向電場使X’點(dian)分裂能增大38.8 meV，而X點(dian)幾乎(hu)消失(shi)。這種(zhong)非易失(shi)性調控為自旋閥(fa)和能谷邏輯(ji)器件提(ti)供了新思路（圖2）。

蒙特卡洛模擬(ni)預測Cr(tcb)₂居(ju)里(li)溫(wen)度為(wei)205 K，分子動力學模(mo)擬證(zheng)實其在200 K下結構穩定。聲子譜(pu)分(fen)析進一步驗(yan)證了材料的(de)動力學穩定性。

圖2 雙層交變(bian)磁金(jin)屬有機框架中的(de)自(zi)旋-谷-層耦合和面外電場調控

該研究為(wei)開發低(di)功(gong)耗自旋存儲(chu)器和電控能(neng)谷器件提供了(le)理論指(zhi)導，提出的(de)“對稱性篩選-化(hua)學(xue)修(xiu)飾-電(dian)場調控”策略，可擴展至(zhi)其(qi)他二維磁性(xing)MOF體系，推動多(duo)自由度量子器件的設計。

此(ci)項工作(zuo)得(de)到了國家(jia)杰出青年科(ke)學(xue)(xue)基金、中(zhong)國科(ke)學(xue)(xue)院戰略(lve)性先導(dao)科(ke)技專項等項目的支持(chi)。論文通訊作(zuo)者為中(zhong)國金宝搏入口188化學(xue)(xue)與材料科(ke)學(xue)(xue)學(xue)(xue)院，精準(zhun)智能化學(xue)(xue)全國重(zhong)點實(shi)驗(yan)室(shi)的武曉君教授和呂海(hai)峰副研(yan)究員，第一作(zuo)者為化學(xue)(xue)國家(jia)高層次人才培養中(zhong)心、微尺度物質科(ke)學(xue)(xue)國家(jia)研(yan)究中(zhong)心博士生車沂軒。

論文鏈接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04106