近日,188bet足球姚宏斌、樊逢(feng)佳、林岳、胡偉四(si)個(ge)課題組通力合作(zuo),在純(chun)(chun)紅(hong)鈣鈦(tai)(tai)礦(kuang)發(fa)(fa)光(guang)二極管(LED)領域取(qu)得(de)重要進展。團隊自主發(fa)(fa)明了電激發(fa)(fa)瞬態光(guang)譜(pu)(EETA)技(ji)術(shu)(shu),并用該技(ji)術(shu)(shu)揭示(shi)出空穴泄漏是導致(zhi)純(chun)(chun)紅(hong)三(san)維(wei)鈣鈦(tai)(tai)礦(kuang)LED效率滾(gun)降(jiang)的關鍵(jian)因素,并開發(fa)(fa)出新型三(san)維(wei)鈣鈦(tai)(tai)礦(kuang)異質結發(fa)(fa)光(guang)層降(jiang)低空穴泄漏(圖(tu)1),成功制備出高性(xing)能純(chun)(chun)紅(hong)鈣鈦(tai)(tai)礦(kuang)LED。北(bei)京時間5月7日,相關研究成果(guo)以“Intragrain 3D perovskite heterostructure for high-performance pure-red perovskite LEDs”為(wei)題,發(fa)(fa)表在Nature期刊上,標志著純(chun)(chun)紅(hong)鈣鈦(tai)(tai)礦(kuang)LED技(ji)術(shu)(shu)取(qu)得(de)重要進展。
圖(tu)1 鈣鈦礦三維異質結限抑制LED中空穴泄漏
當前(qian),已報道的高性能純(chun)紅鈣鈦(tai)礦LED(外量子(zi)效率超20%)主要使用準二維(wei)和小尺寸(cun)量子(zi)點(dian)鈣鈦(tai)礦,然而受限(xian)于其低載流子(zi)遷(qian)移率,亮度難以提升。三維(wei)混合鹵化(hua)物鈣鈦(tai)礦(例如CsPbI3-xBrx)有高載流(liu)子遷移率,但是(shi)目前(qian)使用CsPbI3-xBrx三維(wei)鈣鈦礦LED效率在(zai)亮度升高(gao)時(shi)下降嚴重,由于缺乏LED原(yuan)位表征設備(bei),背后(hou)機理不明(ming)。
針對此問題(ti),團隊成員(yuan)利用自主發明的EETA技術給CsPbI3-xBrx基(ji)LED“拍(pai)片子”,發現空(kong)穴泄漏到電子傳輸層是三維(wei)CsPbI3-xBrx基LED的性(xing)能(neng)瓶頸。EETA結果指出(chu)更好(hao)地限(xian)域空穴、抑(yi)制其泄漏是實現高性(xing)能(neng)CsPbI3-xBrx基純(chun)紅LED的(de)(de)關鍵。為了提升(sheng)鈣(gai)(gai)鈦礦(kuang)的(de)(de)載流子(zi)限域能力,團隊(dui)提出一種全新(xin)的(de)(de)三維鈣(gai)(gai)鈦礦(kuang)異(yi)質(zhi)結設計(ji),該異(yi)質(zhi)結材(cai)料(liao)內部存在窄帶(dai)(dai)隙(xi)(xi)發光(guang)體和限域載流子(zi)的(de)(de)寬帶(dai)(dai)隙(xi)(xi)能壘。其中寬帶(dai)(dai)隙(xi)(xi)材(cai)料(liao)是(shi)通過在部分(fen)CsPbI3-xBrx晶(jing)格中插入與(yu)鉛鹵(lu)骨(gu)架作用力強(qiang)、空間位(wei)阻低的(de)(de)有機(ji)分(fen)子(zi),從(cong)而(er)引發部分(fen)晶(jing)格膨脹而(er)實現的(de)(de)(圖2a,b)。通(tong)過(guo)系統的(de)(de)理論計算與(yu)分(fen)子(zi)設計,成功(gong)開發出通(tong)過(guo)羧基(ji)(ji)、氨基(ji)(ji)和磺酰基(ji)(ji)等多功(gong)能基(ji)(ji)團與(yu)鉛鹵(lu)骨(gu)架形成穩(wen)定(ding)結(jie)(jie)合的(de)(de)有機(ji)分(fen)子(zi),并實現寬帶隙(xi)相的(de)(de)精準引入(圖2c)。通(tong)過(guo)此方法(fa),團隊得(de)到含有異(yi)質結(jie)(jie)構且三維骨(gu)架連續的(de)(de)鈣(gai)(gai)鈦(tai)礦(kuang)材料(liao),在(zai)實現載流(liu)子(zi)限域的(de)(de)同時保(bao)持高遷移率。所獲得(de)的(de)(de)三維鈣(gai)(gai)鈦(tai)礦(kuang)異(yi)質結(jie)(jie)構被高分(fen)辨(bian)透射(she)電鏡(jing)充分(fen)驗證(zheng)(圖2d-i)。
圖2 三維CsPbI3-xBrx鈣鈦礦異(yi)質結的(de)設計與(yu)材(cai)料表(biao)征
通過(guo)構建三(san)維(wei)CsPbI3-xBrx異質結發光(guang)層,純紅鈣鈦(tai)礦LED器(qi)件的空穴泄漏得到(dao)了有效(xiao)抑制(zhi) (圖3a,b)。相(xiang)應(ying)器(qi)件的峰值外量子效(xiao)率(EQE)達到(dao)24.2%,最大亮度為24,600 cd m-2(圖(tu)3c,d)。并且器(qi)件展現出非常(chang)低的效率滾降——亮度為22,670 cd m-2時(shi),器(qi)件依然具(ju)有(you)超過10%的EQE,這(zhe)優于以(yi)往報道的結果(圖3e)。該工作(zuo)的研(yan)究結果展現出三維鈣鈦礦異質結材料(liao)設計在發(fa)展高效、明亮且(qie)穩定(ding)鈣鈦礦LED方面的巨(ju)大潛力。
圖3 三(san)維異質(zhi)結(jie)CsPbI3-xBrx基純(chun)紅LED的性能
188bet足球宋永慧(博士(shi)(shi))、李波(bo)(博士(shi)(shi)后(hou))、王子健(博士(shi)(shi)研(yan)究生(sheng))和臺曉琳(博士(shi)(shi)研(yan)究生(sheng))為本(ben)(ben)文(wen)的共(gong)同(tong)第(di)一作(zuo)者(zhe),188bet足球姚宏斌教(jiao)授(shou)(shou)(shou)(shou)、樊逢佳教(jiao)授(shou)(shou)(shou)(shou)、林岳教(jiao)授(shou)(shou)(shou)(shou)和胡偉教(jiao)授(shou)(shou)(shou)(shou)為本(ben)(ben)論文(wen)的共(gong)同(tong)通訊作(zuo)者(zhe),EETA技術的發展得(de)(de)到(dao)了杜江(jiang)峰院(yuan)士(shi)(shi)的大力(li)支(zhi)持。本(ben)(ben)工作(zuo)得(de)(de)到(dao)國(guo)家自然科學(xue)(xue)基(ji)(ji)金(jin)委(wei)、科技部等(deng)基(ji)(ji)金(jin)支(zhi)持。理化(hua)科學(xue)(xue)實(shi)驗(yan)中心為本(ben)(ben)課題的開展提供了SEM、PL、UV-vis、球(qiu)差電鏡(jing)等(deng)表征設備的支(zhi)持。
論文鏈接://www.nature.com/articles/s41586-025-08867-6