近期，188bet足球環(huan)境科學與工(gong)程系在電(dian)催化(hua)(hua)加氫研究(jiu)方面取得新進(jin)展，系統揭(jie)示(shi)了表面羥基在不可(ke)還原氧化(hua)(hua)物上(shang)促進(jin)氫溢流過程中的關鍵(jian)作(zuo)用(yong)。相關(guan)研究結果(guo)以“Electrocatalytic Hydrogenation Boosted by Surface Hydroxyls-Modulated Hydrogen Migration over Nonreducible Oxides”為題，于2025年2月在Advanced Materials發表，并入選Hot Topic: Surfaces and Interfaces。

加氫(qing)(qing)反應(ying)在化學(xue)工業中(zhong)(zhong)發揮著重要作(zuo)用，廣(guang)泛應(ying)用于有機化合物的轉化與合成。其(qi)中(zhong)(zhong)，催化劑(ji)表面的活(huo)性氫(qing)(qing)覆蓋度是影響加氫(qing)(qing)效率的關鍵因(yin)素之(zhi)一。近年來，氫(qing)(qing)溢流效應(ying)（即活性氫從金(jin)屬位點向載體的(de)遷(qian)移）被認為(wei)能顯著提升催化(hua)劑(ji)表面活性氫的(de)濃(nong)度，從而(er)提高反應效(xiao)率。然(ran)而(er)，在廣泛應用(yong)于工(gong)業的(de)不可還原氧(yang)化(hua)物（如SiO2）中活性氫(qing)(qing)(qing)的(de)遷移受(shou)到(dao)限制，導致氫(qing)(qing)(qing)溢流效率較低。此外，如何在以水為氫(qing)(qing)(qing)源的(de)電催(cui)化反應中實現高效的(de)氫(qing)(qing)(qing)溢流，仍是當前研究的(de)熱(re)點(dian)和難點(dian)。在理(li)論計(ji)算(suan)的(de)指導下，本(ben)研究設計了一種基于不可(ke)還原(yuan)氧化物錨定的(de)銅(tong)單(dan)原(yuan)子催化劑（Cu1/SiO2），原位實驗和理論研究(jiu)表明(ming)，SiO2表面(mian)豐富(fu)的羥基可顯著降(jiang)低(di)氫的遷移(yi)能壘，促進Cu單原子位點形成的氫中間體(ti)的溢出，從而增加活(huo)性氫在Cu₁/SiO₂表面的覆蓋范圍。以電催(cui)化(hua)加氫脫氯為模(mo)型反應，Cu1/SiO2催化劑(ji)的加氫(qing)脫氯活性(xing)是商用Pd/C催(cui)化(hua)劑的42倍。本研(yan)究證明了表面羥基作為(wei)(wei)氫(qing)(qing)的傳輸(shu)通道的可行性，為(wei)(wei)在不可還(huan)原氧化物載體上(shang)實現(xian)高效(xiao)氫(qing)(qing)遷移提供了新的策略，并為(wei)(wei)設計先(xian)進(jin)的高選擇性加氫(qing)(qing)電催化劑開辟了新的視角。

圖. 表面羥(qian)基驅動(dong)不可(ke)還原性氧化(hua)物(wu)氫溢(yi)流助力電催化(hua)加氫

該研究(jiu)工作得到了國(guo)家自然(ran)科學基金等(deng)項目的(de)資助，并獲(huo)得中(zhong)國(guo)金宝搏入口188超算中(zhong)心、上海同步輻(fu)射光(guang)源(yuan)以及(ji)合肥同步輻(fu)射光(guang)源(yuan)的(de)支(zhi)持。

論文鏈接：//doi.org/10.1002/adma.202500371