近日，188bet足球環境科(ke)學與(yu)工程系在3D配(pei)位雙原子(zi)催化研究(jiu)方面取得(de)新進展。相關(guan)研究(jiu)成(cheng)果以“Coordination Anions Dimensionality-Engineered Dual-Atom Catalysts for Enhanced Fenton-Like Reactions: 3D Coordination Induced Spin-State Transition”為題，于2025年4月4日發表于ACS Nano（DOI: 10.1021/acsnano.5c00567）。

雙原子催化劑(ji)（DACs）在(zai)類芬頓反應(ying)中展現(xian)出較大的(de)應(ying)用潛力。然而，有效調(diao)節其(qi)電子(zi)(zi)結(jie)構和深入(ru)揭示驅動其(qi)高(gao)催(cui)化活性(xing)的(de)機(ji)制仍然是一(yi)個挑戰。在(zai)此，研究團(tuan)隊提出了一(yi)種配位陰離子(zi)(zi)維(wei)度工程策(ce)略(lve)，通過生(sheng)物(wu)質合成了具(ju)有3D配位結構的FeCo-N4O1C雙原子催(cui)化(hua)劑，其(qi)中Fe和Co原子由二維平面N原子和三(san)維軸向O原(yuan)子橋(qiao)接(jie)。獨特的電子結(jie)構和多活(huo)性(xing)位點(dian)協同作用使FeCo-N4O1C展現(xian)出較高(gao)的過一硫酸鹽活化能力，歸一化反應速率常(chang)數比大多數報道的催化劑提(ti)高(gao)了1~2個數(shu)量級。與單原子Fe-N₄O₁C相比，FeCo-N₄O₁C的3D配(pei)位結構誘(you)導Fe的自旋(xuan)態(tai)從(cong)(cong)低(di)自旋(xuan)態(tai)轉變為(wei)中自旋(xuan)態(tai)，導致中間體的適度吸附和解(jie)吸，從(cong)(cong)而降低(di)了1O₂和Co(IV)=O生成的能壘。FeCo-N₄O₁C中(zhong)的Co原子通過橋接的N原子和O原子向鄰近的Fe原子(zi)提供電子(zi)，有效抑制了活性(xing)位點(dian)的(de)失活。此外，FeCo-N₄O₁C催化膜(mo)在錯流過濾系(xi)統中連續(xu)運(yun)行7天后(hou)，有機污(wu)染物的(de)去除率(lv)仍保持在100%。該(gai)研(yan)究通過DACs的(de)自旋(xuan)態調控深入揭示了電子結構與催化性(xing)能之間的(de)關系，為大規(gui)模合成低成本、高效且(qie)穩(wen)定的(de)DACs提供了一種有前景的(de)方法(fa)。

圖 雙原子催化劑的自(zi)旋(xuan)態(tai)調(diao)控與催化機理

該工(gong)作得到了國家自然(ran)科(ke)(ke)(ke)學基(ji)金、安(an)徽省(sheng)自然(ran)科(ke)(ke)(ke)學基(ji)金、安(an)徽省(sheng)科(ke)(ke)(ke)技重大專項和中國博(bo)士后科(ke)(ke)(ke)學基(ji)金等項目(mu)的支(zhi)持(chi)。同(tong)時，研(yan)究(jiu)還得到了中國金宝搏入口188超算中心、上(shang)海同(tong)步輻射(she)光源以及合肥同(tong)步輻射(she)光源的支持(chi)。

論文(wen)鏈接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c00567