近日，188bet足球曾杰教授團隊在甲烷干重整領域取得重要研究進展。研究人員通過調節金屬-載體相互作用實現了分散良好的高密度的銠納米顆粒的溶出。該催化劑具有良好的抗燒結和抗積碳性能，在甲烷干重整反應中表現出優異的性能。相關成果5月22日以“Harmonizing Nanoparticle Exsolution from Ce-Sm Oxide Matrix for Stable Methane Dry Reforming”為(wei)題(ti)發(fa)表(biao)于《德(de)國應用(yong)化學》雜志（Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202503997）。
甲烷干重整(zheng)是一(yi)種將(jiang)溫室氣體（甲烷和二氧(yang)化碳）轉(zhuan)化為高(gao)價(jia)值合成氣的(de)有(you)效途徑。然而(er)，受強(qiang)吸熱性質的(de)限制，甲烷干重整(zheng)反應必須在非常高(gao)的(de)溫度(du)（600?900攝氏度(du)）下進(jin)行。結合還原性的(de)反應氣氛(fen)，催(cui)化劑的(de)穩定(ding)性面(mian)臨著嚴峻(jun)的(de)考驗(yan)。溶出(chu)(chu)型催(cui)化劑具有(you)嵌入結構(gou)和豐富的(de)界面(mian)，相(xiang)較于(yu)傳統負載型催(cui)化劑，展(zhan)現(xian)出(chu)(chu)更強(qiang)的(de)熱穩定(ding)性和機械(xie)穩定(ding)性。為了提高(gao)金屬陽(yang)離(li)子的(de)溶出(chu)(chu)程(cheng)度(du)，研究(jiu)人員針對(dui)鈣(gai)鈦礦材料，開發了多種策略，如摻(chan)雜(za)、物(wu)相(xiang)應力、陽(yang)離(li)子交換等策略。然而(er)，對(dui)于(yu)一(yi)般氧(yang)化物(wu)中納米顆粒溶出(chu)(chu)的(de)影響因素(su)，目前仍缺乏原理性上的(de)認識(shi)，高(gao)溶出(chu)(chu)程(cheng)度(du)與結構(gou)穩定(ding)性之間(jian)的(de)平衡點仍有(you)待發現(xian)。
研(yan)究者從金屬-載(zai)體相(xiang)互作(zuo)(zuo)用的(de)(de)(de)(de)角度探究了溶(rong)(rong)出(chu)(chu)動力(li)學(xue)，并且比較了不(bu)同(tong)氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中(zhong)溶(rong)(rong)出(chu)(chu)的(de)(de)(de)(de)銠(lao)納(na)(na)米顆粒結構差(cha)異。一系列原位表(biao)征表(biao)明，銠(lao)-鈰二(er)元氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中(zhong)弱的(de)(de)(de)(de)相(xiang)互作(zuo)(zuo)用導致(zhi)了銠(lao)物(wu)種的(de)(de)(de)(de)快速溶(rong)(rong)出(chu)(chu)和(he)隨(sui)后的(de)(de)(de)(de)燒結，而銠(lao)-釤(shan)二(er)元氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中(zhong)強的(de)(de)(de)(de)相(xiang)互作(zuo)(zuo)用則導致(zhi)銠(lao)物(wu)種溶(rong)(rong)出(chu)(chu)緩慢且暴露受限。研(yan)究者采(cai)用將銠(lao)從銠(lao)-鈰-釤(shan)三(san)元氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中(zhong)溶(rong)(rong)出(chu)(chu)的(de)(de)(de)(de)策略，獲得了密度高且分散良好的(de)(de)(de)(de)銠(lao)納(na)(na)米顆粒，證實了平衡金屬-載(zai)體相(xiang)互作(zuo)(zuo)用的(de)(de)(de)(de)必要性（圖(tu)1）。
圖(tu)1.金(jin)屬(shu)-載體相互作(zuo)用調控機制研究
催化(hua)(hua)(hua)研(yan)究表(biao)明，溶(rong)出后的(de)(de)銠(lao)(lao)(lao)-鈰(shi)-釤三(san)元(yuan)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)物(wu)(wu)在(zai)(zai)甲(jia)烷干重整的(de)(de)苛刻反應條件下表(biao)現出高活(huo)(huo)性和長期穩定性（圖(tu)2）。研(yan)究人員通(tong)過對銠(lao)(lao)(lao)-鈰(shi)二(er)元(yuan)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)物(wu)(wu)、銠(lao)(lao)(lao)-釤二(er)元(yuan)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)物(wu)(wu)和鈰(shi)-釤二(er)元(yuan)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)物(wu)(wu)負載的(de)(de)銠(lao)(lao)(lao)顆(ke)粒的(de)(de)失活(huo)(huo)分(fen)析發(fa)(fa)現，單一金屬(shu)與載體(ti)之(zhi)間的(de)(de)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)或弱(ruo)金屬(shu)-載體(ti)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)難以抑制(zhi)銠(lao)(lao)(lao)物(wu)(wu)種的(de)(de)燒(shao)結并可(ke)能引發(fa)(fa)積碳的(de)(de)生成，從(cong)而危及催化(hua)(hua)(hua)劑的(de)(de)穩定性。在(zai)(zai)銠(lao)(lao)(lao)-鈰(shi)-釤三(san)元(yuan)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)物(wu)(wu)中，平(ping)衡的(de)(de)金屬(shu)-載體(ti)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)有(you)助于納米顆(ke)粒的(de)(de)均勻析出和結構的(de)(de)穩定性，能為未來(lai)設(she)計和制(zhi)造高效甲(jia)烷干重整催化(hua)(hua)(hua)劑提供啟示。
圖2. 甲(jia)烷干(gan)重(zhong)整性能測試
該(gai)研(yan)究(jiu)受到科技(ji)部、國家自然(ran)科學(xue)基(ji)金委、中(zhong)國科學(xue)院等項目資助。曾杰教授(shou)、嚴(yan)涵特任副研(yan)究(jiu)員為(wei)該(gai)論文(wen)的通訊作者，博士(shi)生葉勇杰、雷昊凡、西(xi)安交通大學(xue)高級工程師秦元斌為(wei)該(gai)論文(wen)的第一作者。
論文鏈接：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503997
（合肥微尺度物(wu)質科學國(guo)家研(yan)究中心、科研(yan)部(bu)）
