中國金宝搏入口188在催化結構動態行為調控領域獲得新進展
188bet足球曾杰教授團隊在催化結構動態行為調控領域獲得新進展。在本研究中，研究人員通過高溫預煅燒負載型鉑-氧化鈰催化劑削弱鉑與氧化鈰之間的相互作用，與此同時去除大部分表面羥基，進而切斷鉑團簇在氧化反應中再分散為單原子的路徑，維持了鉑的團簇形態。與低溫煅燒的鉑-氧化鈰催化劑相比，高溫煅燒的催化劑在一氧化碳催化氧化反應中的性能顯著提高，并在循環穩定性測試中展現出優異的穩定性。相關成果以“Thermally Triggered Redox Flexibility of Pt/CeO2Cluster Catalyst AgainstIn-SituAtomic Redispersion”為題于5月28日發表在《德國(guo)應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.2025, e202509239）。
原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)子級(ji)再分散(san)是催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)動(dong)態行(xing)為中(zhong)非常重(zhong)要(yao)的(de)一(yi)(yi)類，其中(zhong)氧(yang)化(hua)(hua)性再分散(san)現(xian)(xian)象的(de)報道最(zui)為廣泛。在氧(yang)化(hua)(hua)性氣氛當(dang)中(zhong)，金(jin)屬的(de)團簇或者顆粒再分散(san)為單(dan)(dan)原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)子的(de)過程中(zhong)往往伴(ban)隨著(zhu)配(pei)位飽和的(de)單(dan)(dan)原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)子位點(dian)的(de)生(sheng)成，導(dao)致催(cui)(cui)化(hua)(hua)性能顯著(zhu)降低(di)。因此在氧(yang)化(hua)(hua)反應當(dang)中(zhong)如(ru)何避免金(jin)屬團簇再分散(san)為單(dan)(dan)原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)子具有重(zhong)要(yao)意(yi)義。本研究利用高(gao)溫煅(duan)(duan)燒的(de)策略有效地阻(zu)止了(le)鉑團簇再分散(san)。首先不(bu)同(tong)溫度(du)煅(duan)(duan)燒會導(dao)致鉑-氧(yang)化(hua)(hua)鈰催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)的(de)還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)行(xing)為展現(xian)(xian)出顯著(zhu)差異（圖1）。一(yi)(yi)氧(yang)化(hua)(hua)碳(tan)探針紅外表(biao)明(ming)氫氣程序(xu)升(sheng)溫還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)中(zhong)的(de)還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)溫度(du)與鉑單(dan)(dan)原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)子的(de)團聚溫度(du)高(gao)度(du)匹配(pei)，意(yi)味著(zhu)程序(xu)升(sheng)溫還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)峰可以作為一(yi)(yi)個(ge)描(miao)(miao)述鉑氧(yang)鍵的(de)強度(du)以及金(jin)屬-載體相互作用的(de)描(miao)(miao)述符(fu)。高(gao)溫煅(duan)(duan)燒導(dao)致催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)的(de)還原(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)峰向更低(di)溫度(du)偏移，表(biao)明(ming)鉑-氧(yang)化(hua)(hua)鈰相互作用被削(xue)弱。
圖(tu)1.催化劑的還(huan)原行為表征
一系列的(de)(de)(de)(de)原(yuan)位表征證明(ming)高(gao)溫(wen)(wen)煅(duan)燒(shao)(shao)(shao)的(de)(de)(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)在一氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)碳氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)的(de)(de)(de)(de)條件(jian)下(xia)體現(xian)出(chu)抗氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)性(xing)，負載的(de)(de)(de)(de)鉑(bo)維(wei)持了團(tuan)(tuan)簇特征，而(er)低溫(wen)(wen)煅(duan)燒(shao)(shao)(shao)的(de)(de)(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)在反應條件(jian)下(xia)再分(fen)散(san)為(wei)單(dan)原(yuan)子(zi)，表現(xian)出(chu)正價態(tai)（圖2）。催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)的(de)(de)(de)(de)表面(mian)羥(qian)基被證明(ming)在再分(fen)散(san)的(de)(de)(de)(de)過(guo)(guo)程(cheng)中起到(dao)關(guan)鍵(jian)作用，高(gao)溫(wen)(wen)煅(duan)燒(shao)(shao)(shao)抑制了催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)表面(mian)羥(qian)基的(de)(de)(de)(de)產生(sheng)(sheng)，進而(er)促(cu)使鉑(bo)在氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)氣氛下(xia)維(wei)持團(tuan)(tuan)簇結構。工況下(xia)的(de)(de)(de)(de)原(yuan)位表征證明(ming)在氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)還(huan)原(yuan)的(de)(de)(de)(de)過(guo)(guo)程(cheng)中，高(gao)溫(wen)(wen)煅(duan)燒(shao)(shao)(shao)的(de)(de)(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)不僅可以產生(sheng)(sheng)更多的(de)(de)(de)(de)表面(mian)三價鈰，而(er)且(qie)體現(xian)出(chu)更高(gao)的(de)(de)(de)(de)三價鈰生(sheng)(sheng)成速(su)率以及更低的(de)(de)(de)(de)活(huo)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)能，表明(ming)高(gao)溫(wen)(wen)煅(duan)燒(shao)(shao)(shao)不僅有利于維(wei)持催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)的(de)(de)(de)(de)團(tuan)(tuan)簇結構，而(er)且(qie)會提升催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)表面(mian)的(de)(de)(de)(de)氧化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)還(huan)原(yuan)能力，進而(er)提升催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)活(huo)性(xing)。
圖2.催化劑再分散行為表(biao)征
該項(xiang)研(yan)(yan)究受到科(ke)(ke)技(ji)部、國家自然科(ke)(ke)學基金委、中(zhong)國科(ke)(ke)學院(yuan)等(deng)項(xiang)目(mu)資助。曾杰(jie)教授、特任(ren)副研(yan)(yan)究員嚴涵為(wei)該論(lun)文的通訊作者，博士生雷昊凡、北海道(dao)大(da)學助理教授張(zhang)寧強為(wei)論(lun)文的共同(tong)第一作者。
論文鏈接：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202509239
（合肥微尺度(du)物質科(ke)學(xue)國(guo)家研究中心）
